Στις συλλογές υλικού των βιβλιοθηκών του ΕΚΠΑ περιλαμβάνονται όλες οι πηγές μάθησης, πληροφόρησης και γνώσης που παρέχονται στους χρήστες-μέλη σε ποικίλες μορφές υλικού (έντυπο, ηλεκτρονικό). Σκοπός των βιβλιοθηκών είναι η διαρκής υποστήριξη και προώθηση της επιστημονικής και ερευνητικής δραστηριότητας των μελών της Ακαδημαϊκής Κοινότητας. Για την επιτυχία αυτού του σκοπού, οι βιβλιοθήκες έχουν αυτοματοποιήσει πλήρως τις λειτουργίες τους και έχουν αναπτύξει έντυπες και ηλεκτρονικές συλλογές, καθώς και διαδικτυακές υπηρεσίες. Οι βιβλιοθήκες του ΕΚΠΑ διαθέτουν μια αξιόλογη συλλογή βιβλίων, περιοδικών, αρχειακού υλικού και βάσεων δεδομένων, η οποία καλύπτει τα επιστημονικά θέματα των Σχολών του Ιδρύματος.

Συγκεκριμένα, διαθέτουν:

• περισσότερους από 800.000 τόμους μονογραφιών 
• περισσότερους από 120.000 τόμους περιοδικών
• περισσότερους από 15.000 τίτλους διδακτορικών διατριβών 
• συλλογές σπάνιου υλικού (βιβλία και περιοδικά)
• συλλογές αρχειακού υλικού (Αρχείο Σπυρίδωνος Λάμπρου, Λαογραφικό Αρχείο κ.ά.) 
• συλλογές ηλεκτρονικών βιβλίων

Η ηλεκτρονική επεξεργασία του υλικού πραγματοποιήθηκε αρχικά στο σύστημα αυτοματοποίησης βιβλιοθηκών HORIZON με το πρότυπο UNIMARC, ενώ από τον Οκτώβριο του 2015 χρησιμοποιείται πλέον το σύστημα SIERRA με το βιβλιοθηκονομικό πρότυπο MARC21. Η θεματική κατηγοριοποίηση των τεκμηρίων γίνεται με τις θεματικές επικεφαλίδες της Βιβλιοθήκης του Κογκρέσου (LC subject headings), ενώ για τους ελληνικούς θεματικούς όρους αξιοποιούνται οι επικεφαλίδες της Εθνικής Βιβλιοθήκης (ΕΒΕ).